本网讯(通讯员 朱静) 近日,我校cos成人
张亚文教授团队的最新研究成果在化学领域国际顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》(美国化学会志)上发表了题为“Efficient Electrolysis of Biomass-Derived Carbonyl Compounds to Alcohols via Lanthanide-Modulated Hydrogenation Pathways”的研究论文。cos成人
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余军霞教授和北京大学化学与分子工程学院蓝光旭特聘研究员为共同通讯作者,北京大学博士生周瑾为第一作者。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京分子科学国家研究中心创新项目和cos成人
科研启动基金等项目资助。
生物质资源的高值化转化是实现可持续化学工业的关键路径之一。乙酰丙酸作为一类重要生物质平台分子,其加氢产物γ-戊内酯是价值近七倍高的绿色溶剂和燃料前体,具有广阔的市场前景。然而,其传统热催化加氢需在高温高压下进行,能耗高、环境负担重;而电催化加氢虽能以水为氢源、在温和条件下进行,却长期面临析氢副反应的竞争,导致选择性低、效率差,是该领域公认的瓶颈难题。
针对这一挑战,张亚文教授团队创新性地提出了“吸附构型工程”策略,通过在六方密堆积钴纳米颗粒表面引入三氧化二镧修饰,构建了La2O3/Co反相催化剂。该催化剂通过氧化镧与钴的协同界面作用,实现了对反应路径的精准调控。研究表明,氧化镧的引入增强了底物乙酰丙酸分子在催化剂表面的优先吸附,同时抑制了界面水的活化,从而阻断了传统依赖于表面吸附氢原子的反应路径,将反应导向了质子耦合电子转移路径。在该机制下,乙酰丙酸电加氢生成γ-戊内酯的法拉第效率高达95.8%,产率优异。技术经济性分析显示,该电合成路线的生产成本远低于当前市场价格,具备良好的盈利前景。此外,该策略对系列水溶性生物质羰基化合物电化学加氢生成醇类化合物均表现出良好的普适性。
该研究不仅为生物质衍生羰基化合物的高效电加氢提供了全新的催化剂设计思路,也为利用稀土元素调控电催化反应路径开辟了新方向。该成果的发表,体现了我校在电催化和绿色化学交叉领域的研究中取得的又一重要突破,对于提升学校在该领域的学术影响力具有积极意义。(审稿 陈云峰)